En 1809, al ser declarado mayor de edad, Lord Byron emprendió una serie de viajes en los que recorrió España, Portugal, Grecia y Turquía. A su regreso publicó, como memoria poética de su viaje, los dos primeros cánticos de La peregrinación de Childe Harold, que le valieron rápidamente la fama. El héroe del poema, Childe Harold, parece basado en elementos autobiográficos, aunque sin duda recreados y aumentados para configurar lo que sería el típico héroe byroniano –al que él mismo trató de emular en su vida–, caracterizado por la rebeldía frente a la moral y las convenciones establecidas y marcado por una vaga nostalgia y exaltación de sentimientos, en especial el sufrimiento por un indeterminado pecado original.
En 1815 se casó con Anna Isabella Mibanke, con quien tuvo una hija, Augusta Dada, aunque se separaron al cabo de un año. El personaje libertino y amoral que Lord Byron encarnaba frente a la sociedad terminó por volverse contra él, sobre todo a partir de los rumores sobre sus relaciones incestuosas con su hermanastra Augusta, por lo que terminó por abandonar el Reino Unido en 1816, para no regresar jamás y convertirse en poeta errante por Europa.
En Suiza, de donde había llegado procedente de Bélgica, Lord Byron convivió con el poeta Shelley y sostuvo relaciones amorosas con Claire Clairmont. Tras una estancia en Génova, se trasladó a Venecia, donde inició, en 1819, una nueva y turbulenta relación amorosa con la condesa Guiccioli y llevó una vida fastuosa y salpicada de escándalos; más tarde fue a Ravena.
En esta época terminó el cuarto canto de Childe Harold y su Manfredo (1817), que le permitió sostener correspondencia con Goethe, quien diría de él que se trataba del «primer talento de su siglo». En 1819 inició su famoso Don Juan, considerada por muchos como su mejor obra, en la que recrea al mítico personaje en un tono que oscila entre la gravedad y la ironía. En 1822, y junto a los poetas Shelley y Leigh Hunt, fundó en Pisa la revista The Liberal, cuya publicación se interrumpió enseguida debido a la muerte del primero y a la disputa de Byron con Hunt.
Orientado cada vez más hacia la causa liberal, en 1823, a raíz de la rebelión de los griegos contra los turcos, Lord Byron reclutó un regimiento para la causa de la independencia griega, aportó sumas económicas importantes y se reunió con los insurgentes en julio de 1823 en Missolonghi. Murió de unas fiebres en esta misma ciudad poco después, a los treinta y seis años de edad.
La fama de que gozó en su época se ha visto reducida en gran medida con el paso de los años y el aumento de la perspectiva histórica. Se ha discutido el valor literario y sobre todo el carácter innovador de sus composiciones líricas, mientras que su facilidad versificadora y su expresión ágil e incisiva mantienen el interés de sus sátiras y composiciones narrativas. Byron encarnó para sus coetáneos el ideal del héroe romántico, tanto en su obra como en su vida, y como tal fue considerado y admirado por no pocos escritores, José de Espronceda y Gustavo Adolfo Bécquer entre ellos.