Comenzó su carrera como músico de bossa nova, pero inmediatamente comenzó a componer música que reflejaba una preocupación política y contenido social, junto con su compañero Caetano Veloso. Su debut discográfico tuvo lugar en 1963, tituado "Salvador, 1962-1963". En los años 70s Gil añadió elementos nuevos de la música de África y de Estados Unidos a su ya vasto repertorio, y continuó lanzando álbumes como "Realce" y "Refazenda". João Gilberto grabó la canción "Eu vim da Bahía" "(Yo vine de Bahía)", en su clásico disco llamado "João Gilberto". En 1969, Gil y Caetano fueron considerados subversivos, y fueron detenidos por el régimen militar brasileño instaurado después de 1964. Una vez liberados, ambos fijaron residencia en Londres, donde tuvieron que exiliarse. Gil empezó a tocar con grupos como Yes, Pink Floyd y la Incredible String Band; al mismo tiempo continuaba su carrera como solista. En esa época conoció a Gal Costa e hicieron proyectos con María Bethania y Caetano. En la misma década hizo una gira por los Estados Unidos y grabó un álbum en inglés. Trabajó con Jimmy Cliff y lanzó en 1980 una versión en portugués de "No woman, no cry", de Bob Marley (en portugués, "Não chores mais"), que fue el primer éxito con ritmo reggae grabado en Brasil en portugués. Continuó grabando, dando conciertos e involucrándose en varias causas sociales, y llegó a ser elegido concejal en Salvador (Brasil), su ciudad natal, en la década de los 90s.
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